Zwischen Jühenplatz und Klingelgasse lag ursprünglich das Minoritenkloster. Als es 1592 aufgegeben wurde, übertrug der Dompropst und spätere Fürstbischof Dietrich IV. von Fürstenberg (1585-1618) Gebäude und Grundstück dem Jesuitenorden. Zwischen 1596 und 1605 entstand das nach Fürstbischof Dietrich benannte Collegium Theodorianum.
Das Kolleggebäude mit seinem eindrucksvollen Turm wurde 1612/14 im Westen durch einen Mittel- und Gymnasialflügel ergänzt. 1729 erfolgte der östliche Turmanbau, 1730/34 erbaute man den Südflügel, der die Verbindung zur Jesuitenkirche von 1692 schuf. Auf dem damals höchsten Punkt der Stadt entstand eine Vierflügelanlage mit Schlosscharakter, die eindrucksvoll die Präsenz der katholischen Kirche in Paderborn widerspiegelte.
In dem nach Fürstbischof Dietrich benannten Theodorianum fand 1615 die im Vorjahr gegründete Jesuitenuniversität - die erste Universität Westfalens - ihre Wirkungsstätte.
Als der Jesuitenorden 1773 aufgehoben wurde, fiel die Anlage an den „Paderborner Studienfonds“. 1776 kam hier zusätzlich das Priesterseminar (bis 1931) unter. 1802 übernahm der preußische Staat das Gymnasium. 1966 bestätigte Papst Paul VI. die Hochschule als Theologische Fakultät.
Von der Marktkirche standen 1945 nur noch die Außenmauern. Die barocke Innenausstattung war einschließlich des Hochaltars, der Seitenaltäre, der Orgel, der Wandvertäfelung mit Beichtstühlen und Windfängen, der Chorwandreliquiare und des Gestühls zerstört. Nur die Kanzel (1704, 1960 neu aufgebaut), die hängende Madonna (um 1668) und einige kleinere Einrichtungsstücke hatte man in Sicherheit bringen können.
Nachdem die Wand hinter dem ehemaligen Hochaltar nach dem Wiederaufbau (1949-1957) leer blieb, folgte 1989-2003 die ehrgeizige Rekonstruktion des Altars. 1995/96 setzte man die Wiederherstellung im Innenraum fort. Säulen, Figuren, Dekors und Ornamente entstanden neu im barocken Stil.
Nachdem die Marktkirchpfarrei 1998 in der neuen Innenstadtpfarrei St. Liborius aufgegangen ist, dient die Marktkirche heute dieser als Pfarrkirche. Weitere Nutzer sind die Theologische Fakultät und das Gymnasium Theodorianum.
